日本語の『不意』という言葉には、予期せぬ瞬間の驚きと、その出来事に対する無防備さが同時に含まれていますね。英語で最も近いのは『suddenly』ですが、これだと単に『突然』という時間的要素しか伝わりません。
『By surprise』という表現も使えますが、これはどちらかと言えば『不意打ち』のような戦術的なニュアンスが強くなります。『Out of the blue』というイディオムは日本語の『不意』に近い感覚で、青空からいきなり何かが降ってくるような意外性を表現できます。どれも完璧な訳ではないので、文脈によって使い分ける必要があります。